Catalytic Oxidation of Phenol over Zeolite Based Cu/Y-5 Catalyst: Part 1: Catalyst Preparation and Characterization

摘要

Potreba za uklanjanjem organskih nečistoća iz industrijskih otpadnih voda uvjetovala je razvoj novih, djelotvornih tehnologija s posebnim naglaskom na uštedu sirovina i energije te ekonomičnost procesa. Katalitička oksidacija organskih zagađenja vodikovim peroksidom u vodenom mediju, poznata kao metoda CWPO (eng. Catalytic Wet Peroxide Oxidation), jedan je od postupaka koji ispunjava navedene zahtjeve. Upotrebom vodikova peroksida, kao oksidacijskog sredstva, i pogodnog heterogenog katalizatora moguće je proces provoditi pri atmosferskom tlaku i temperaturi ispod 383 K. Zeoliti su zbog svojih specifičnih značajki (selektivnost prema veličini i obliku molekula, termička i kemijska stabilnost, neškodljivost živom svijetu) izrazito pogodni katalizatori za uporabu u selektivnim oksidacijskim procesima. Stoga su u ovom radu proučavani aktivnost, selektivnost i stabilnost katalizatora Cu/Y-5 u reakciji oksidacije fenola vodikovim peroksidom. Katalizator je pripravljen ionskom izmjenom protoniranog oblika komercijalnog zeolita. Karakterizacija katalizatora obuhvaćala je rendgensku difrakciju (XRD), pretražnu elektronsku mikroskopiju (SEM) i elementnu analizu atomskim apsorpcijskim spektrometrom (AAS), te određivanje specifične površine i obujma pora (standardna BET-metoda). Reakcija je provođena u šaržnom Parrovu reaktoru pri atmosferskom tlaku i temperaturama od 323 do 353 K. Katalizator je pripravljen u praškastom obliku, a maseni udjel bakra u zeolitu iznosio je 3,46 %. Početna koncentracija fenola u reakcijskoj otopini bila je 0,01 mol dm−3, a vodikova peroksida od 0,01 do 0,10 mol dm−3. Dobiveni eksperimentalni podaci testirani su sljedećim kinetičkim modelima za oksidaciju fenola rPh = k1 cPh cHP i raspad vodikova peroksida rHP = k2 cHP, a kinetički parametri procijenjeni su Nelder-Meadovom metodom nelinearnog optimiranja. Rezultati provedenih istraživanja pokazali su da je pri ispitivanim reakcijskim uvjetima primjenom postupka CWPO uz katalizator Cu/Y-5 moguće iz početne reakcijske smjese u potpunosti ukloniti fenol uz istodobno 54,5 %-tno smanjenje sadržaja ukupnog organskog ugljika.